צבי נולד ביום ו’ בחשון תרפ”ח, 1 בנובמבר 1927 בעיר ווילנה שבפולין להוריו, אפרים וחנה. האב עסק בתעשיית פרפומריה והיה יהודי ציוני לאומי, וכיהן כסגן יו”ר ההנהלה הציונית בעיר. המשפחה עלתה ארצה בשנת 1936 עם שלושת בניהם, שצבי היה הצעיר שבהם. תחילה התגוררו בפתח תקוה ולאחר מכן עברו לירושלים.

הוא למד בבית ספר עממי ובבית הספר התיכון “מעלה”. לימים הפסיק את לימודיו והחל ללמוד מכניקה עדינה בבית המלאכה “ענבר”. בהיותו בחור מסורתי, בעל השקפות לאומיות, מצא את דרכו לתנועת הנוער ברית החשמונאים, תנועה לאומית דתית, שהייתה קשורה לתנועת בית”ר, ושרוב חבריה הצטרפו ללח”י.

עם המצטרפים ללח”י היה גם צבי. הוא היה קשור לתנועה בכל ליבו. גם כאשר חלק מחבריו, אִתם הצטרף למחתרת, עזבו בשלב מסויים את לח”י ועברו להגנה, נשאר צבי נאמן לתנועה ודבק בה ללא סייג. הוא לקח חלק במשימות שונות, ובסוף שנת 1945 השתתף בקורס לנשק, בפיקודו של דב הבלונדיני, אשר שוחח עם החניכים, עמד על תכונותיו של צבי ובחר בו כלוחם העתיד להשתתף בפעולת קרב נגד האויב.

הפעולה, בה נבחר לקחת חלק, נועדה להתבצע ביום 27 בדצמבר 1945 נגד בניין הבולשת הבריטית במגרש הרוסים בירושלים. צבי נימנה עם אנשי חולייתו של דב. ההתקפה החלה תחת חיפוי אש ממִקלעים ותת מקלעים. עם חיסול התנגדות המשמרות, התפרצה החוליה לחצר, הניחה חומר הנפץ, פוצץ הבניין בן ארבע הקומות וקרס.

בנסיגת הכוחות, נתקלה החוליה במארב של קצינים ושוטרים בריטים, ובחילופי היריות הראשונות נפצע צבי בעורק רגלו וכעבור שעה קלה הוציא את נשמתו מאיבוד דם. בהודעת לח”י נאמר:
“לוחם החרות שמואל (צבי אהרוני) נפל בשעת מילוי תפקידו המלחמתי, על חומות ירושלים אור ליום כ”ג בטבת תש”ו, 27 בדצמבר 1945. כבוד ותהילת עולמים לנופלים במערכות מלחמת החרות. שנאת מוות לאויב המרצח – כובש מולדתנו.

מקום מנוחתו של צבי על הר הזיתים.